Paisley gehörte zu den führenden Figuren im Nordirland-Konflikt, in dem sich Protestanten und Katholiken des britischen Landesteils gegenüberstanden.
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Nach dem Theologiestudium gründete er eine freie reformierte Kirche, deren Moderator (Sprecher) er bis 2008 blieb. Mehr als drei Jahrzehnte stand Paisley an der Spitze der Demokratisch-Unionistischen Partei, der protestantischen Partei, die sich für den Verbleib Nordirlands bei Großbritannien einsetzte. Kompromisse mit der katholischen Bevölkerungsgruppe lehnte er lange Zeit kategorisch ab.
Später wirkte Paisley aber am Friedensprozess in Nordirland mit. Eine politische Kehrtwende vollzog er 2007, als er mit seinem langjährigen Widersacher, dem pro-irischen Politiker Martin McGuinness eine Allparteien-Regierung in Nordirland bildete. Im Februar 2008 gab Paisley das Amt des Ersten Ministers ab.
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Der protestantische Politiker gehörte seit 1970 dem Unterhaus in London an und war ab 1979 rund ein Vierteljahrhundert Mitglied im Europäischen Parlament. Beim Besuch von Papst Johannes Paul II. im EU-Parlament am 11. Oktober 1988 sorgte er für einen Eklat. Paisley bezeichnete den Papst als einen "Antichrist" und wurde daraufhin des Plenarsaals verwiesen. In Edinburgh feierte er 2010 einen Gottesdienst gegen den Besuch von Papst Benedikt XVI. in Großbritannien. Benedikt stehe gegen alles, wofür die britische Königin stehe.
Der anglikanische Erzbischof von Canterbury, Justin Welby, würdigte den Verstorbenen als leidenschaftlichen Anwalt für seine Gemeinschaft und als tiefgläubigen Menschen. Im Gedächtnis bleibe vor allem Paisleys Mut, an dem von ihm als richtig erachteten Zeitpunkt die notwendigen Schritte zur Versöhnung zu machen, heißt in Welbys Kondolenzschreiben an die Angehörigen.
